1900 májusában indult el
kasmíri táborából Gilgiten keresztül
a Hindukusban található Hunza fejedelemség
felé. Június végén, a Kilik-hágón átkelve jutott kínai
földre a Tagdumbas Pamíron át. Keleti irányban
leereszkedve Taskurgán felé alkalma nyílt tanulmányozni
Szaríkol ősi topográfiáját, s beazonosítani olyan helyeket,
amelyeket a 649-ben erre járt nagy kínai zarándok, Xuanzang is említett
munkájában. Stein Xuanzangot később „védőszentjeként” emlegette,
hiszen belső-ázsiai expedíciói során a 7. századi buddhista szerzetes
nyomdokain járt, aki Belső-Ázsián át utazott Indiába, majd ugyanezen
az úton buddhista könyvekkel megrakodva tért vissza hazájába.

Stein az expedíció elején Ilcsiben, a khotani kerület fővárosában az ókori kéziratok hamisításának nyomára
bukkant. Ezt követően megkezdte ásatásait a sivatagban, majd térképészeti felvételeket készített a Kunlun
hegységben. A feltárt régészeti lelőhelyek Jótkan, Dandán-Uilik, Nija, Ravak és Endere voltak.

1900 májusában Osban (Fergána) ért véget több mint 3000 mérföldes gyalog és lóháton megtett útja. Ezután
Oroszországon keresztül tért vissza Európába.

Első expedíciójáról készített népszerű útleírása, a Sand-buried Ruins of Khotan 1903-ban, az expedíció részletes tudományos feldolgozása, a két kötetes Ancient Khotan 1907-ben jelent meg.

A 19. század utolsó éveiben egyre-másra kerültek
elő ismert és ismeretlen írású és nyelvű kéziratok
az akkor Kelet- vagy Kínai-Turkesztánnak
nevezett területről. Ezek nagy érdeklődést
váltottak ki európai orientalista körökben,
de pontos származásuk ismeretlen volt, hiszen
a kincskeresők, akik ezeket megvételre
felajánlották, érthető okokból titkolták
lelőhelyeiket. Stein ezért elhatározta,
hogy módszeres régészeti kutatásokat
végez a területen. 1900-1901-
ben Khotan környékén
végzett ásatásokat. Már ezen
az első terepen végzett munkán
is megfigyelhető az a sokoldalúság
és alaposság, amely Stein minden
későbbi kutatóútját is jellemzi. A
régészeti kutatások mellett foglalkozott
a terület földrajzával, néprajzával,
antropológiai és nyelvészeti
vizsgálatával is.